Στα τέλη του 1803 ο Αλή Πασάς θέλησε να τελειώσει μία και καλή με τους Σουλιώτες, τους ανυπότακτους ορεσίβιους Θεσπρωτούς, που τόσα προβλήματα δημιουργούσαν στο Σουλτάνο και στη δική του εξουσία στην Ήπειρο. Τους πολιόρκησε στενά και τους εξανάγκασε να συνθηκολογήσουν στις 12 Δεκεμβρίου 1803. Ο βασικός όρος της συμφωνίας, που δεν τηρήθηκε, ήταν να εκκενώσουν τα χωριά τους συν γυναιξί και τέκνοις. Στις 16 Δεκεμβρίου οι Σουλιώτες χωρίστηκαν σε τρεις φάλαγγες και άφησαν πίσω τους την πατρογονική γη.
Δύο ημέρες αργότερα, την 18η Δεκεμβρίου, η τρίτη φάλαγγα, που κατευθυνόταν νότια, δέχθηκε επίθεση στο Ζάλογγο από πολυάριθμο σώμα Τουρκαλβανών με αρχηγούς τους Μπεκίρ Τζογαδούρο, Άγο Μουχουρδάρη και Μέτζο Μπόνο. Κατά τη διάρκεια της σφοδρής σύγκρουσης που ακολούθησε, μία ομάδα Σουλιωτών εγκλωβίστηκε από τον εχθρό. Ανάμεσά τους και περίπου 60 γυναίκες, πολλές από αυτές σε κατάσταση εγκυμοσύνης. Προκειμένου να μην πέσουν στα χέρια των διωκτών τους, έριξαν τα παιδιά τους από την απόκρημνη κορυφή του Ζαλόγγου και στη συνέχεια, πιασμένες χέρι - χέρι, έπεσαν και ίδιες χορεύοντας. Το Ζάλογγο με τα χρόνια μεταβλήθηκε σε σύμβολο ηρωισμού και αυτοθυσίας.
Η μοναδική συγκεκριμένη μαρτυρία για το Χορό του Ζαλόγγου προέρχεται από τον αξιωματικό του Αλή πασά, Σουλεϊμάν αγά, αυτόπτη μάρτυρα του περιστατικού. Το αφηγήθηκε στον εξισλαμισμένο γάλλο μισθοφόρο Ιμπραήμ Μανσούρ Εφέντι, ο οποίος τη συμπεριέλαβε σε βιβλίο του που κυκλοφόρησε στο Παρίσι το 1828 με τις αναμνήσεις του από την Αυλή του Αλή Πασά. Σύμφωνα με τη μαρτυρία αυτή, οι γυναίκες «πιάστηκαν από τα χέρια κι άρχισαν ένα χορό, που τα βήματά του τα κινούσε ένας ασυνήθιστος ηρωισμός και οι αγωνία τού θανάτου τόνιζε το ρυθμό του... Στο τέλος των επωδών, οι γυναίκες βγάζουν μία διαπεραστική και μακρόσυρτη κραυγή, που ο αντίλαλός της σβήνει στο βάθος ενός τρομακτικού γκρεμού, όπου ρίχνονται μαζί με όλα τα παιδιά τους».
Ο Πρώσος διπλωμάτης και περιηγητής Γιάκοπ Μπαρτόλντι (1779 - 1825) είναι ο πρώτος που κατέγραψε το γεγονός μεταξύ 1803 και 1804, ευρισκόμενος στα Ιωάννινα, χωρίς να αναφέρεται στο χορό. Ο αγωνιστής του ‘21 και απομνημονευματογράφος Χριστόφορος Περραιβός (1773 - 1863) είναι ο πρώτος έλληνας συγγραφέας, που αναφέρεται στο Χορό του Ζαλόγγου στη δεύτερη έκδοση της «Ιστορίας του Σουλίου και της Πάργας» (1815).
